2007年夏天亨利转投巴萨，范佩西顶替这位队史射手王成为阿森纳新主力射手，在10场赛事中打入7球。然而因膝盖伤势，他又缺席两个月之久，直到12月欧冠击败布加勒斯特星队时才复出。伤病始终反复，直到赛季末始终无法稳定出场。

范佩西在2009年1月首次担任阿森纳队长，率队在足总杯第三轮3-1淘汰普利茅斯，新队长打入本队第1与第3球，第2球则是其传中折射造成的乌龙。2009年1月，阿森纳每个进球均由范佩西打进或助攻，让俱乐部月度最佳球员奖的归属变得毫无悬念。

英超末轮，阿森纳4-1斯托克城，范佩西梅开二度，联赛打入11球，送出10次助攻与兰帕德并列排英超第一，生涯首次单赛季总进球达20球，被评为2008-09赛季阿森纳赛季最佳球员。2009年7月，范佩西再次与阿森纳续约，阿德巴约离队意味着他成为球队主力中锋。

2009年10月，范佩西接连6场在英超和欧冠的比赛中进球，生涯第二次被评为英超月度最佳球员。

2010-11赛季前，范佩西将球衣号码改为10号，是阿森纳与荷兰传奇巨星博格坎普穿过的号码。2011年1月，范佩西才在客场3-0胜伯明翰一役打入赛季首球，1月中旬3-0胜西汉姆一战梅开二度，成为史上第四位在英超打入50球以上的荷兰人。

范佩西赶上3月欧冠1/8决赛对垒巴萨的次回合，然而下半时主裁布萨卡认为荷兰人在自己吹哨判罚越位后（间隔一秒钟）依然射门是故意浪费时间，出示第二张黄牌将其罚下。巴萨再入两球，总分4-3淘汰阿森纳晋级8强。范佩西赛后称布萨卡的判罚“完全是个笑话”，声称在巴塞罗那主场诺坎普名球迷的喧嚣中自己根本听不到哨音。

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5月首战，荷兰人助攻拉姆塞进球击败曼联后，被评为4月英超最佳球员。

2010-11赛季范佩西打入18粒英超联赛进球，创生涯纪录，还追平由C罗与亨利保持的新年至赛季末的进球（后半赛季，18球）纪录。尽管受伤缺席半个赛季，他距离射手榜第一名特维斯和贝尔巴托夫也只差2球。

2011-12赛季前，原队长法布雷加斯转会巴萨，范佩西被任命为阿森纳新队长。9月末对垒博尔顿，范佩西梅开二度，阿森纳生涯进球总数达100球，是队史第17个进球破百的球员。否认离队传闻后，10月末范佩西在斯坦福桥上演帽子戏法，助阿森纳5-3击败切尔西，被评为英超10月最佳球员。