肃宗轻信宦官鱼朝恩“言贼可灭”的进言，于是令李光弼尽快收取洛阳，但李光弼多次上表认为，叛军兵锋尚锐，应该等待时机出兵，不可轻举妄动。但朔方节度副使仆固怀恩依附鱼朝恩，也建议尽快出兵，在朝廷使者的督战下，李光弼无可奈何，只得留李抱玉守河阳，自己与仆固怀恩、鱼朝恩进攻洛阳。仆固怀恩不听李光弼军令，不在洛阳城北邙山而在平原布阵，致使大败。李抱玉听闻败讯，放弃河阳，李光弼也退守闻喜。

史思明虽然获胜，却被其子史朝义杀死，唐军也因此得以休整，肃宗将邙山之败归罪在仆固怀恩身上，于是优诏征李光弼入朝。李光弼进京后，抗表请罪，被肃宗赦免，因他多次辞让太尉，故朝廷重授李光弼为开府仪同三司、侍中、河南尹、行营节度使，后再拜河南副元帅、太尉兼侍中，统率河南、淮南、江南、浙江等八道行营节度，出镇临淮，进攻史朝义军。

监军使以台州人袁晁，领导的浙东义军势大，李光弼兵少，请他退保润州以避叛军锋芒，李光弼说：“朝廷安危系于我一身，现在敌人虽强，但不知道我的兵力多少，如果我出其不意，敌人自当退走。”径直前往泗州，旋即先克许州，活捉史朝义部将李春，再入徐州。当时，大将田神功平定刘展之乱后，滞留在淮南不前，尚衡、殷仲卿等在兖、郓两州相互攻击，来瑱不听朝廷诏令，坚持留在襄阳。朝廷深感忧虑，等到李光弼到了许州后，史朝义退走，田神功急忙返回河南，尚衡、殷仲卿、来瑱等都畏惧李光弼的威名，相继入朝觐见。

李光弼进封为临淮郡王，旋即派兵收复许州，斩得叛军首级一千余级，擒获叛将二十二人。史朝义分兵进攻宋州，易州遂城府左果毅刘昌率军坚守，李光弼领军救援，将其击退。李光弼又派部将张伯仪等率领各军，向袁晁义军发起攻势，唐军在衢州击败义军。江南人方清在歙州率饥民起义，朝廷命李光弼分兵讨伐。

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史朝义走投无路，自杀身亡，历时八年之久的安史之乱平息，李光弼自始至终参加指挥大军，一直是唐军平叛主将之一，发挥了出色的军事才能，指挥唐军歼灭叛军有生力量，为平息内乱立了头功，《新唐书》称赞李光弼在平息安史之乱中，“战功推为中兴第一”。

官军再次击败袁晁义军，经十余次交战，唐军最终击败义军，俘获袁晁，其弟袁瑛率军突围，不久后亦被困死于宁海紫溪洞中。此后，代宗下诏增李光弼实封食邑至二千户，授其一子为三品官，又赐铁券，“名藏太庙”，绘像于凌烟阁。在平定安史之乱中功劳盖世，但是却遭到宦官鱼朝恩、程元振的嫉妒和陷害。

吐蕃在仆固怀恩的引诱下乘虚攻入关中，占领长安，代宗出逃陕州，急诏李光弼奔赴陕州行在。李光弼与程元振不和，于是拖延未去，朝廷倚仗李光弼为后援，故此也不敢加罪于他，反而多次派使者慰问他的母亲李氏。其后，吐蕃被关内副元帅郭子仪击退，代宗任命李光弼为东都留守，以观察他的举动。李光弼以诏书未至为由推辞，率军回到徐州，想要收取江淮租赋以自用。代宗返回长安后，再遣使至徐州，对李光弼加以宣慰，同时命郭子仪将李光弼的母亲自河中送回长安居住，厚待李光弼之弟李光进，以宽慰其心。

起初，李光弼治军严整，先谋后战，能以少胜多，与郭子仪齐名，名震天下，凡是他下的命令，诸将不敢不服。后来，李光弼在徐州不敢入朝，部将田神功等人对他的敬畏态度大有变化，李光弼因而很不得志，忧郁成疾，提前派衙将孙珍向朝廷进呈遗表，自述遗志。

李光弼在徐州病逝，终年五十七岁，代宗为其辍朝三日，追赠太保，谥号武穆。不久后，李光弼的部下护送他的灵柩回到长安，代宗派鱼朝恩前往其母李氏在长安的宅邸吊恤，又命京兆尹第五琦负责监护其丧事，李光弼被安葬在三原，出葬之日，代宗命宰臣百官送葬至延平门外。

李光弼足智多谋，治军威严而有方，善于出奇制胜，以少胜多，与郭子仪齐名，世称“李郭”，被誉为“自艰难已来，唯光弼行军治戎，沉毅有筹略，将帅中第一”。